当时李秀成家里也无太多的顾虑了，只要人一出来，整个草房就空荡荡了，所以，他一贯的目标就是，只要有饭，随太平军怎么样都行。烧毁了房子，李秀成随太平军一起行军了。那时李秀成一直是在深山里居住，也没见过多少世面，当他随太平军一起走到一百多里时，就不知道怎么回去了，再加上后有清兵追杀，更是害怕回去，就随军奔波。这时，他已经进入人生的转折时期，开始了“圣兵”的生涯。
1851年9月25日，太平军攻占了第一座城镇永安，就在该州屯扎，在城外扎营，设立各防御工事，开挖战壕，屯积粮食，准备长期驻扎在这里。几天之后，清政府对广西农民起义大吃一惊，急忙派赛中堂、向荣率领大队清兵，剿杀太平军。清军当即从四面八方把永安城包围得水泄不通。在随后的几个月内，清军不断调兵遣将增援永安，连续不断地向永安城外的太平军营进行攻击，太平军一边在城外修筑工事，一边勇敢地和清兵作战，一次又一次打退了清军的进攻，营外横七竖八地躺着一具具血淋淋的清兵死尸。但清兵多如蚂蚁，死了一批，下一批又来攻营，永安城内太平军在寡不敌众的情况下，放弃了营垒，撤兵进城，凭着高大的城墙顽守。清军见太平军撤到城内，居然也威风凛凛起来，一个个奋勇争先，拿着大刀、长矛等各式武器，飞速地爬上前锋架起的云梯，直冲向城头，不料突然被城上的太平军当头一刀，脑袋在空中转了几个圈落到地上后，身子才晃悠悠地坠下来，砸在他身后爬上来的士兵身上，一齐“咕咚”
一声重重地摔在地上。太平军在城上飞舞着大刀、长矛，把一个个清兵脑袋砍飞上天，长矛扎在梯上的清兵的心脏、眼睛，穿透清兵的腹部，每一次惨叫都有一个清兵死亡。清军顿时威风扫地，一队队地溃逃回去。向荣见硬攻城损失太大，就在城外架起数门大炮，轮流不停地向城内狂轰滥炸，城内民房大批被炸塌，给城内太平军造成极大的威胁。城内粮食一直来由于清军的围困，得不到支援，很快就要用完了，火药也用光了。如果不赶快突围，恐怕要粮尽弹绝，被困死在城内。不得已，城内守军于1852年4月5日，从城内出击突围，从姑苏山口冲出清军的包围，赶到昭平。
昭平守将寿春率兵马把守在要隘地带，挡住了太平军的进军，由于后有追兵，必须得快速攻下昭平，才能使太平军平安突围；洪秀全当即命令罗大纲为先锋，带领几千人马去攻打，昭平清兵不堪一击，丢下武器溃逃。太平军乘机缴获了败军的火药等军火，用炸药炸开城门，冲出昭平关，翻山越岭，从山间小路逃到永安水斗军营，与天官丞相秦日纲的守军汇合。
此时，凶狠的清军从四面直包围上来追杀，在混战中，太平军将士被杀了二千多人。太平军吸取教训，避免与清军硬拼，在清军追击的路线上设下埋伏，当清兵追击到埋伏圈里时，太平军将士从四周突然冲出，煞时，喊杀声四起，清兵不知所措，还弄不明白太平军从哪个地方出来，就被砍下了头，太平军乘清军疲于应战时，集中兵力，把清兵死死地压在包围圈里，整整激战了一天一夜，除了少数清兵拼死突围外，其余清军全部被太平军歼灭，清军主帅乌兰泰也在战乱中被太平军战士击成重伤，死在塘圩里。
接着，太平军冲出永安，打败清军，由小路向西前进，攻打全州。在攻全州城时，南王冯云山身先士卒，一马当先，率领部下冲到城附近，城上敌军气急败坏却又战战兢兢向太平军开炮，谁知有一炮正好落在南王的身边，南王身受重伤，流血过多而牺牲。太平军将士见状，顿时嚎啕大哭，疯也似地爬上云梯，一上城，如砍草一样，见一个杀一个，直到把所有城上反抗的清兵杀完，才算解了心头之恨。
攻克全州城后，太平军于1852年8月，又占领了湖南郴州。乘着胜利，太平军又连连攻克各大小城市。1852年9月11日，太平军又沿着湘江向北进军，到达湖南长沙城外围。西王萧朝贵会同将领李开芳、林凤祥率军进攻长沙，西王在进攻中也遇到不幸，又发生了南王攻全州的一幕。由于长沙外有护城河深且宽，且城内守军顽固凭城死守，使太平军难以迅速攻下，几十天后，清军的援兵已经越来越接近太平军。为避免受清军两面夹攻，太平军攻了两个多月的长沙城就这样放弃，只好绕道向北前进。
在太平军攻打长沙之时，洪秀全在南门制造金玺，自称为“万岁”。还制定了朝规和各级官制，加上原在永安建立的东王、西王、南王、北王、翼王等官制，进一步完善了太平天国的朝政。
绕过长沙城后，太平军将领商议，准备由益阳县向北进军洞庭湖，沿湖到常德，再攻取河南，以河南为根据地，发展太平军。但意想不到的是，当太平军抵达益阳县时，忽然一下子就弄到几千艘民船。由于长江水上运输极为便利，并且起义军都是两广、湖南一带的南方人，不适应河南一带的气候，而对长江沿岸的湿润气息，冬季暖和的天气较为熟悉，因此沿长江进攻则更为有利。太平军将领认真地分析了当时的形势，都觉得沿江东下更好。于是他们改变了原军事计划，沿水路由长江顺流直下，向东过了林子口，船就驶出洞庭湖，到了岳州。
太平军当即兵分水、陆两路，很快就打败岳州的守军，缴获清军当年吴三桂所用过的军事器械，搬运下船，顺流而下，一直到了湖北的汉阳、汉口，太平军以破竹之势，迅速打垮了那里的守军，攻下这二处，乘势又包围了武昌。东王杨秀清和李开芳、林凤祥、罗大纲等围攻武昌二十多天，攻破武昌城。由于太平军东进神速，把兵力向东移走，所以后来武昌城也没派兵把守。
此后，从武昌出发，沿长江连连攻克阳逻、池水、池州、九江，接着太平军水陆两岸联合攻下了安庆，又没派兵把守。一直把清军赶到江南，水军由东王杨秀清、北王韦昌辉、翼王石达开、天官丞相秦日纲以及罗大纲、赖汉英等带领，陆路由胡以晃、李开芳、林凤祥带领，水路两军展开阵势，截断江南的水陆交通，使江南清朝水军孤立无援。太平军从四面八方滚滚而来，沿途打败江南城外的清军营盘，围打孤城，攻打了七天，城内清军抵不住太平军的凌厉攻势，被破城而入。太平军俘虏了数千清降兵，收缴大量军械火药、粮食和船只，船只数量增至一万多只，船上满载粮食。一路上，太平军将士喜气洋洋而又威风凛凛地向南京进发。1853年3月19日，太平军攻下南京，改名为天京，作为太平天国的首都。
从广西到南京，李秀成当时作为一名太平军的“圣兵”，跟随太平军队伍英勇作战，立下了汗马功劳，初步显示军事才能。在一连的作战中，他也深深地感受到太平军的军纪十分严明。太平军将士无论买什么东西都得照价付钱，如果不付钱，就连一个鸡蛋也不敢拿走。老百姓也说和太平军好做买卖，因为他们出的价钱比清军好多了。这也表明太平军深入民心，受到广大百姓的热烈欢迎，这也是他们取得军事胜利和扩展太平军力量的原因。太平军的严明军纪从下一则安居文告中就可以看出：“凡安民家，安民之地，何官何兵，无令敢入民家门者，斩不赦，左脚踏入民家门即斩左脚，右脚踏入民家门即斩右脚”。
攻破南京城以后，李秀成又开始了他的新的军事生涯。
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