本部具体军事行动分为3路：一路派候补直隶州知州李登洲率勇300名为先行；一路派户部主事王正谊于梁园镇会合李鸿章，“号召练勇，借助军饷”，前往凤阳进发；一路由他自己带兵200余名后续前进。
然而，就在3路队伍刚刚行动之际，太平军北伐部队于5月28日一举攻占凤阳城，紧接着胡以晃等人率领的太平军西征军又长驱直入安徽境内。6月10日，北伐军和西征军分别占领亳州和安庆，李嘉端等人陷入了两路牵制、腹背受敌的危境。此后一连4个月，西征军采取南攻北守的战略方针，为北伐军解除后顾之忧而深入华北腹地提供了军事、政治条件，李嘉端为了阻止西征军北上夺取庐州，急忙派遣张印塘、李鸿章分别带领团勇驻守集贤关和运漕、东关一带。
李鸿章负责驻防的运漕和东关，既是巢湖一带和庐州重要门户，又是漕粮的集散地和运输通道。西征军为了取得粮食以接济安庆和南京，进占运漕，迫使李鸿章带勇退防东关。此次战役，由于西征军意在取得粮饷以接济安庆和南京，未能采取大规模的军事行动，李鸿章也就未遭灭顶之灾，受到了李嘉端奉赏的六品蓝翎顶戴的嘉奖。
就在李嘉端为李鸿章请功后不久，石达开奉命到达安庆，主持西征战事。石达开在皖北改守为攻，派兵进取集贤关、桐城，清兵勇望风而溃，吕贤基成了光杆司令。11月胡以晃督师攻占舒城，吕贤基走投无路，投水身死。李鸿章只得率所部团勇退守合肥冈子集。12月胡以晃挥师直取庐州。新任安徽巡抚江忠源固守庐州待援。江忠源与李鸿章彼此不熟，曾国藩从中撮合，分别致书他们，希望他们彼此配合，相互救援，共挽狂澜。由于江忠源抵达庐州两天后即被围困于孤城，李鸿章本想救江氏于庐州，但力不从心。
援助庐州的各路兵马抵达庐州城外，但因将相间不和，庐州终于在1854年1月被太平军占领，江忠源被迫投水自尽，李鸿章也只好率所部团勇北撤。
庐州为太平军占领之后，清廷改派福济继任安徽巡抚，令其会同另一满族将领和春等力挽皖北危局。
由于师生关系，李鸿章被召入幕，所部团勇也归福济辖制。庐州地近南京，为敌对双方必争之地。清廷命福济尽快收复此地，以挽回皖省危局。但由于太平军的奋力固守，多次主动出击，致使清军连连受挫，一时无力收复庐州。在这关键时刻，李鸿章以幕僚的身份出谋划策，建议改变攻庐州的作法，采取先攻东南含山、巢县，再进西南舒城的战略，以阻断太平军援军和粮饷之路。与此同时，福济允准李鸿章率兵勇向含山进发，并夺占了含山、巢县两城。1855年8月，李鸿章进逼庐州，因驰援庐州的太平军石达开部为湖北战事所迫，不得不回师援鄂，李鸿章、福济等部兵勇于11月占领庐州。李鸿章由于此次胜利，博得了善用兵打仗的名声。巡抚福济立即奏请朝廷授予李鸿章福建延津邵道道员的官衔，并赏顶戴花翎。
攻复庐州之后，福济又兵分两路，西南直指舒城、三河、庐江等地；东南进犯巢县、和州、东关等地。
李鸿章奉命参与东南作战，但屡遭失败。加之封建官场中的互相倾轧、妒嫉，使李鸿章在福济幕府中不得其志，颇受冷遇，但他牢记其父临终前嘱咐，决心忍辱负重，咬牙立志与太平军为敌。
1856年4月至6月，太平军分别摧毁了清军江南和江北大营，乘胜对安徽省境内展开强大军事攻势。清军望风而逃，一触即溃。李鸿章年少气盛，依然想主动出击，大举反攻，夺回失去的城池。他率军出战，结果大败而归。是年9月，太平天国领导集团发生内讧，元气大伤，被迫从战略进攻转入战略防御。
1857年2月，太平军后起之秀陈玉成、李秀成协同作战，在安徽北部发动了防御中的攻势，连克桐城、舒城等地。李鸿章所部团勇被击溃，他只好带家人仓皇北逃。1858年7月，福济被免职，由翁同书继任安徽巡抚督办军务。8月，陈玉成部攻占庐州，将李鸿章祖宅“焚毁一空”。李鸿章带母亲及几个弟弟逃往江苏境内镇江。至此，李鸿章结束了他的办理团练生涯。
李鸿章回籍督办团练，历时5年有余，战场受挫，仕途维艰，“昨梦封侯今已非”。就其客观原因：一是安徽反清形势高涨，捻军和太平军遥相呼应，使清军及团练陷于四面受敌的困境；二是各任安徽巡抚和将帅大员懦弱无能，多为庸庸者流，使李鸿章得不到有力扶持和启迪，“茫无指归”，并饱尝了封建官场中互相倾轧之苦。从主观方面讲，李鸿章儒生从戎，手中无兵无权，既缺少经验又少军事知识，“好猛进”、“浪战”，只能“号召练勇，劝借军饷”，而此中又困难重重。然而，这5年多的帮办团练生涯，却给他后来独当一面与太平军为敌积累了经验，打下了军政素质基础。
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