在洛阳住了半年光景，唐敬宗（李湛）宝历元年（公元825年）三月四日，白居易又被任命为苏州刺史，这月二十九日，诗人从洛阳出发，在端阳这天便到达了苏州任所。
俗话说：“上有天堂，下有苏杭。”白居易来到苏州一看，果真名不虚传。他在诗中兴奋地赞许道：
“人稠过杨府（也就是扬州），坊闹半长安（能抵上半个长安）”，“人烟树色无罅隙，十里一片青茫茫”，“处处楼前飘管吹，家家门外泊舟航”。风景的秀美不亚于杭州，而热闹和繁华，却更比杭州强些。苏州是个大郡，户籍十万，府兵五千，所以政务比杭州要繁忙得多。白居易有时甚至感到难以应付。他有一首诗，很明白地说出这种心情：
为问三丞相，如何乘国钧，
那将最剧郡，付与苦慵人？
岂有吟诗客，堪为持节臣！
不才空饱暖，无惠及饥贫。
所谓三丞相是指李逢吉、李程、窦易直。他自己承认是“苦慵人”、“吟诗客”，不能为“持节臣”。因为职位是“使持节苏州诸军事实苏州刺史”，比杭州刺史的责任更重。他有过“茂苑太繁雄”和“况为剧郡长，安得闲宴频”等句，可见当时苏州的政务之忙。
但是他处理得很好，他一面“朝亦视簿书，暮亦视簿书”，“清旦方堆案，黄昏始退公，可怜朝暮景，消在两衙中”，但忙了九天，必定要很好地休息一天。他说：“无轻一日醉，用犒九日勤；微彼九日勤，何以治吾民；微此一日醉，何以乐吾身。”他的“犒勤”、“乐身”的办法，第一是到太湖中去享受山水的清幽之趣，吟诗饮酒，“幸无案牍何妨醉、纵有笙歌不废吟。
十只画船何处宿，洞庭山脚太湖心。”到明月清波的太湖中去过夜，以苏醒疲劳过度的脑筋。第二是听最美妙的音乐，在他的名作《霓裳羽衣舞歌》中，自述了他在苏州歌妓中访得李娟、张态，认为是《霓裳羽衣舞歌》的适当演唱者，歌中有“若求国色始翻传，但恐人间废此舞。奸蚩优劣宁相远，大都只在人抬举”
等句。在这里虽表现出他对培养艺术人才的重视和关心，同时也流露出封建士大夫陶醉声色的情感和趣味。
他又在《小童薜阳陶吹觱篥歌》，在这首歌中，可以看了他不但爱好各种音乐，具有极高的鉴赏能力，而且对于艺术人才的培养是极为关心的。他说：
嗟尔阳陶方稚齿，下手发声已如此，
若教头白吹不休，但恐声名压关李。
同时，他特别勉励后辈学习前人，继承他们优良的传统，以免上一代杰出艺术的失传。
在政治上，白居易时时不忘人民的疾苦，在《题新馆》诗中说：“重裘每念单衣上，兼味常思旅贫人。”但在当时他身任刺史，又不得不去催人民交税纳贡，同时又要应酬往来。因此诗人感到很厌倦：
公私颇多事，衰惫殊少欢。
迎送宾客懒，鞭笞黎庶难。
老耳倦声乐，病口厌杯盘。
既无可恋者，何以不休官。
——《自咏五首》之三这个时候诗人的身体欠佳，加之眼病严重，求医求佛均不见效，对工作有很大影响。又因公出差，从马上跌下来，伤腰伤足，退休之心更切。他从离洛阳到苏州的那一天起就决定只干一年刺史官，现在是该退休的时候了。
腰痛拜迎人客倦，眼昏勾捍簿书难。
辞官归去缘衰病，莫作陶潜范蠡看。
洛下田园久抛掷，吴中歌酒莫流连。
嵩阳云树伊川日，已校归迟四五年。
——《酬别周从事二首》
宝历二年（公元826年）九月，白居易休官养病的奏表得到诏准。离开苏州，上船远行的那天，河岸送行的人群扶老携幼，哭哭啼啼，随行十余里。
由此可见，苏州的百姓对这位廉洁爱民的刺史，是多么的依依难舍啊。诗人有一首表示留恋之情的诗：
浩浩姑苏民，郁郁关洲城。
来惭荷宠命，去愧无能各。
青紫行将吏，斑白列黎甿。
一时临水拜，十里随舟行。
饯筵犹未收，征棹不可停。
稍隔烟树色，尚闻丝竹声。
怅望武丘路，沉吟浒水亭。
还乡信有兴，却郡能无情。
——《别苏州》
后来，他晚年的诗友刘禹锡知道此事后，写了首诗相赠。诗中吟道：
闻有白太守，抛官归旧溪。
苏州十万户，尽作婴儿啼。
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