2月18日，红一方面军司令员彭德怀、政治委员毛泽东下达了东征作战命令。20日20时，红一方面军以“中国人民红军抗日先锋军”名义，在毛泽东、彭德怀指挥下开始东渡黄河作战。
夜幕沉沉，河水滔滔。第一、第十五两个军团冒着凛冽寒风，利用夜暗从陕北绥德县沟口、清涧县河口开始强渡。叶剑英亲临渡口，检查渡河情况，并随时向毛泽东、彭德怀报告。21日10时，叶剑英致电毛泽东、彭德怀：十五军团己渡河，一军团约下午16时才能过完。一方面军直属队拟本日17时开始过河。同日，叶剑英还将从前线接收的400余名晋绥军俘虏官兵的安置情况报告了毛泽东。21日晚，叶剑英最后率领一方面军直属队渡河。部队渡河后，按预定计划迅速向纵深发展。至23日，占领了三交、留誉、义牒各镇及其周围地区，完成了战役展开，取得东征战役的第一个胜利。①
①访问刘惠农谈话记录，1987年10月。
东渡黄河后，叶剑英协助彭德怀指挥部队，在中阳县关上村、孝义县兑九峪等地区打退了晋绥军的反击，控制了石楼、中阳、孝义、隰县、永和等县，并大力开展群众工作，得到山西人民群众热情支持。阎锡山仓促应战，惊慌万状，一面急电向蒋介石求援，一面调动部队向抗日先锋军反扑。红军将反扑之敌全部击溃，在上述数县广大地区建立起临时根据地。为了发展胜利，军委决定以这一地区为作战枢纽，分兵南下北上，组成右、中、左路军。
以红十五军团主力为左路军，在徐海东、程子华指挥下，向北进攻；以红一军团主力为右路军，在林彪、聂荣臻指挥下，向南急进；以红十五军团的一个团又一个营、一方面军直属队和新成立的红三十军、山西游击队等部为中路军，由叶剑英直接指挥，以牵制和吸引晋绥军主力，支援左右两路军的进攻行动。左右两路军分南北两线向晋绥军进攻，迅速进抵侯马和太原近郊，占领了晋西南广大地区。
阎锡山为阻止红一方面军继续东进，集中14个旅，编为4个纵队，再次向石楼方面实施反击。蒋介石应阎锡山的请求，从3月上旬开始，先后派遣约10个师进入山西，同时命令西北军、东北军等部向陕甘革命根据地进攻。
在这种情况下，红军左右两路军从南北两线向中路军靠拢，集中兵力准备歼灭敌人。
为了加强中路军的武装力量，中革军委于3月11日电令：“一切在石楼机关、部队、游击队工作人员，归叶剑英统一指挥。”3月21日，毛泽东、彭德怀又进一步明令：“为保障后方交通，赤化石楼全县、中阳南部、永和北部，猛烈扩大上述地区游击队、赤卫军、少先队，并达继续包围石楼之目的，所有上述地区内一切武装、部队统一归叶剑英指挥。”
叶剑英根据军委指示，指挥中路军与敌军巧妙周旋，钳制敌人，尤其注意控制石楼通往水头、石口镇、隰县、永和、留誉五条道路，充分发动群众，坚壁清野，阻截敌军的物资供给。
4月10日，中华苏维埃人民共和国中央办事处命令，任命叶剑英、聂荣臻、刘志丹为西北革命军事委员会委员。
4月中旬，敌军集中兵力进逼石楼。叶剑英一方面命令马家站兵站暂停向河西运送缴获的物资，一方面请示毛泽东、彭德怀同意，集结中路军主力在石楼城北30里处阻击敌人，同时在永和一线打击北进之敌。这样，石楼地区的紧张形势得以缓和，黄河渡口继续控制在红军手中，从而保证了前后方的交通运输和伤员的转运工作。与此同时，叶剑英组织部队大力开展地方工作，建立和发展抗日游击队，建立中共地方组织和政权，征集兵员，筹粮筹款。有一次，游击队在石楼县县长家炕里挖出六大罐银元。叶剑英命令部队将这些银元运回后方，用作红军的经费。
叶剑英领导的中路军兵力虽然不多，但他果敢机智，巧于用兵，吸引和钳制晋军主力，圆满地实现了军委的战略意图，受到毛泽东的赞许。
中共中央鉴于全国抗日形势的发展和晋西敌军变化的态势，于4月28日决定撤回河西，结束东征。5月2日，一方面军开始有计划地西渡黄河，至5日全部回师至延长、延川、永坪地区。叶剑英率部尾随十五军团西渡回师，胜利完成了东征任务。
红一方面军东征是在毛泽东指挥下一次胜利进攻的战役。这次作战虽然只有75天，但在战略上却有重大的历史意义。它使经过长征，刚刚立足于陕北的红一方面军在政治上、军事上由被动转入主动，并在一定程度上缓和了经济困难。
东征战役共消灭国民党晋绥军约7个团，俘4000余人，缴获各种枪4000余枝，炮20余门；取得了强渡江河作战的重要经验，提高了部队的战斗力；迫使“围剿”陕北革命根据地的晋绥军撤回山西，打击了蒋介石、阎锡山的反动气焰，使陕北革命根据地得到恢复和发展。红军吸收新兵约8000人，筹款30余万元，并在山西20多个县开展了群众工作，宣传了中国共产党的抗日主张，扩大了党和红军的政治影响。
二、参与筹划西征
红军回师以后，蒋介石仍然坚持其“剿共”政策，调集军队准备对陕甘根据地发动新的“进剿”。在根据地东北面，有蒋的嫡系汤恩伯的一个师两个旅、阎锡山晋绥军的一个师又一个旅渡河入陕，协同陕北的井岳秀、高桂滋两个师，采取堡垒政策，步步进逼。在根据地西部，蒋介石将宁夏马鸿逵、马鸿宾的一部，部署于陕甘宁边界地区，防堵红军西进。在根据地周围的国民党军队中，只有张学良的东北军和杨虎城的第十七路军与共产党秘密建立了初步统战关系，不愿再同红军作战。在这种形势下，中共中央决定红军向国民党军力量薄弱的西部出征，以巩固和发展陕甘根据地，扩大红军，争取西北抗日力量的联合。
叶剑英在西北军委参谋部，积极投入了西征战役的准备工作，参与制定了《西征战役计划》。1936年5月18日，军委下达了战役计划。计划确定：以红一方面军第一、第十五军团和第八十一师、骑兵团共1.3万余人，组成西方野战军，进行西征，彭德怀任司令员兼政治委员；第二十九军主力、第三十军和陕北地方部队、游击队，在陕甘革命根据地开展游击战争，钳制入陕的蒋介石中央军、阎锡山晋绥军和原在陕西的敌军，努力保卫陕甘革命根据地；红二十八军准备出陕南，会同在该地坚持斗争的红七十四师，在鄂豫陕三省边区开展斗争，吸引蒋介石中央军主力于自己方面，以策应西方野战军的行动。
但是，西征却遇到了盘踞在宁夏境内的马鸿逵、马鸿宾军的抵抗。他们凭借一些厚实坚固的“土围子”阻止红军前进。一方面军总部领导指示部队干部、战士献计献策，自做炸药，炸毁“土围子”。叶剑英致电在西安的李克农等，要他们设法从国统区购买硝药。同时动员部队能工巧匠自己动手制造炸药。他在驻保安的总部机关和直属队大会上进行动员，希望凡在家熬过硝、做过炸药的同志，都积极报名参加，并从总部抽调人员到盛产硝土的一军团所在地宁夏豫旺堡，组建一个小制硝“工厂”。经多次试验，终于制成了雪白的纯硝。他们再在硝中加上其他成分，制成炸药，送到前线。前线指战员用这些炸药，摧毁了敌人许多“土围子”。
三、争取东北军与十七路军
这一时期，全国抗战出现了新的形势，抗日民族统一战线工作，在东北军和十七路军中有了很大的进展。叶剑英根据党中央的指示，在参与指挥西征战役的同时，以主要精力投入对东北军和十七路军的统战工作。
东北军原是以军阀张作霖为首领、封建割据色彩极其浓厚的地方武装集团。这支军队，一方面与占领东北的日本帝国主义存在着尖锐的矛盾，另一方面又与企图兼并和消灭这支武装的蒋介石集团存在着尖锐矛盾。因此，在东北军中，存在着由来已久的抗日反蒋的积极因素。日本关东军炸死张作霖后，其子张学良易帜归蒋。1931年“九一八”事变爆发在蒋介石的不抵抗政策之下，张学良只得流亡关内，蒋介石又把这支队伍推向反共的第一线，阴谋在内战中消灭之。东北军1935年入陕时有5个军1个师，号称20万人，在与红军作战中，被歼灭3个师，损失严重。蒋介石非但不给补充，还取消了几个师的番号。东北军官兵此时背井离乡，怀念故土，厌恶内战，不愿当亡国奴，迫切要求打回老家去，同时又深受蒋介石嫡系军队的歧视，反蒋情绪日益强烈。
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