当泰戈尔回到印度以后，他发觉印度全国正处于不合作运动之中。
甘地是不合作运动的倡导人，这一运动的目的是为了达到印度的自治。
不合作运动包含的内容包括印度人不应在英国驻印政府中任职，不应接受英国授予的荣誉官职与官爵，不应在英国人开设的学校中读书。而且假如英国驻印政府不让步，印度人民还要拒绝纳税。此外，还号召人们抵制英货。
当不合作运动的浪潮汹涌全国之际，印度各个大城市的工人相继举行罢工，一些邦的农民运动也开始高涨。全印度充溢着不满的情绪。目睹不合作运动的景况，泰戈尔的心情十分矛盾。他赞成圣雄甘地主张以非暴力的形式使印度获得自治，但是面对运动中带来的苦难，他的内心非常忧虑。当他看到在焚毁外国衣服布匹的火堆旁那情绪激昂的人群，他感到这番举止过于冲动；当他目睹学生们离开官办学校，丢弃了学业而成为政治斗争中的工具时，他分外痛苦；与此同时，他也不能接受放弃先进的机器，却崇拜手工纺纱的论调。
由于深感不合作运动中某些方面存在着偏差，泰戈尔在加尔各答发表了题为《文化之汇合》的公开演讲。他赞扬了西方人在生活道路上勇往直前的精神，认为那种精神不是出于蛮力，而是源自勇敢、坚忍和客观面对现实的能力。他认为，印度与西方应当在知识文化以及精神上合作。他的讲演招来了众多反对的声音，当时孟加拉的著名小说家萨拉特·昌德拉·查特吉为了回答泰戈尔的讲演，撰写了《文化之对立》一文。泰戈尔还在加尔各答所作的另一次名为《真理的呼声》的演讲中，不无忧虑地指出群众的盲从将导致自由名义下的灵魂的真正不自由。为此，甘地专门著文反驳，认为诗人的忧虑完全没有必要。
不久，甘地亲自来到加尔各答，在泰戈尔家中同诗人进行了长时间的讨论。这两位伟人的观点存在着分歧，但见解不同并未动摇他们之间真诚的友谊。在两人单独会谈之时，支持甘地的群众聚集在泰戈尔的住宅外面，狂热的人们从附近商店弄来的一捆捆外国布匹，然后置于露天的院子里焚烧，以表示对泰戈尔的不满。因此，当甘地强调整个不合作运动是建立在非暴力的原则之上时，泰戈尔反问道：“甘地先生，你的非暴力追随者正在干什么？他们从商店里抱来布匹，放在我家的庭院里焚烧，就像狂热的教徒一样，在火堆的四周狂呼乱舞，难道这就是非暴力么？”
泰戈尔一向尊敬甘地的个人品质，于是他放弃了与甘地及其追随者进行无意义的不必要的争论，采取了沉默的方式。他从加尔各答退居到桑地尼克坦这个自己喜爱的孤寂之方，退居并不是因为憎恨，而是为了避免无休止的争执。回到和平之乡的他在孤独的时候，似乎看到了一个微笑，听到一个声音在说：“你的位置是在世界的岸边游戏着的孩子们的天地里，在那儿，我和你在一起。”
于是，他继续拿起笔来，创作出一系列优美的儿童诗，并于第二年以《小湿婆天》为题出版。其中的诗歌对儿童内心的引人入胜的探索和优美、活泼的抒情格调，不由使人回想起他20年前所创作的《新月集》。
诗人曾在写给甥女的信中提起，之所以写这些诗，是为使因成年人的责任变得疲惫的身心得以解脱和休憩。他盼望自己能像孩童一样，在世界这个广大的游戏乐园中愉悦忘情地嬉戏。
《小湿婆天》这首诗是最能体现这部诗集特色的作品，这是献给一个永恒神圣的孩子——湿婆的赞歌。诗篇文笔优美，富于哲理，现引录如下：
呵，我的孩子，我的小湿婆天，
忘我的，
在你狂舞的每一步伐中万物动摇而崩陷，
你聚敛的东西都散掷了，
一阵破坏的旋风，
把你踩碎的玩具的屑片扬到空中。
从荒凉到荒凉
你的世界得到它的解脱；
你的游戏的泉水永远流穿你的玩具的裂缝；
在缺陷中欢乐，
你用零件建造出你的创作，
紧接着只为一个任性又把它忘掉；
以天空为你的衣袍，
你从身上抛掉了一切的衣服。
在你身中隐藏着财富
你住在一个完全没有耻辱、卖弄和自私的世界里，在永不会使你困穷的贫乏中，
尘埃也不会玷污你的纯洁，
你自己舞蹈的飞掠
永远把自己拂拭得雪白。
呵，湿婆天，这婴孩，
你认我为你的情人，
你的舞蹈的生徒，
请教我以不羁的智慧，
和破坏玩具的游戏，
教我怎样引导我的步伐
来应赴你的脚拍，
怎样撕裂我们织成的网束来自由地活动。
作品流露出诗人那对童真和随心所欲的游戏的渴望之情。1921年12月23日，国际大学在和平之乡桑地尼克坦正式成立了。这是泰戈尔多年来教育梦想的实现，亦是他从青年时代就艰辛创业，多年来苦心经营的结晶。早在1916年，泰戈尔出访日本和美国时，他就对将来桑地尼克坦学校发展的宗旨有了明晰的构想。他希望能将自己的学校拓展成一所国际型的学校，既向别国人民奉献印度最优秀的文化，同时也汲取世界其他国家的文化精粹。和平之院的口号就是：让全世界成为一家。早在1912年12月在桑地尼克坦召开的一个专门座谈会上，泰戈尔即提出了这一设想并加以阐述。他在多次演讲和多篇文章中都流露出这样一种思想：世界上各个种族、各个教派应当团结起来。应该创办一所机构以便让不同种族与不同文化的人们汇集在一起。在国际大学中，有泰戈尔从其他国家请来的客籍教师，他们都是著名的艺术家、哲学家和科学家。而且他在印度率先成立了一个专门研究中国的系。泰戈尔希望和平之院不去摹仿欧美的名牌大学，而是广采它们的长处，然后按照自身情况加以综合利用。泰戈尔为使理想变为现实，不惜把自己桑地尼克坦的土地、房屋和财产，通过一个信托公司交付给和平之院，并把自己的诺贝尔奖金和以往所创作的孟加拉文著作的出版权，以为由此而获得的经济收益，也全部慷慨地献给了国际大学。
尽管泰戈尔为着和平之院的工作而忙碌不已，但他仍然关注和思虑着自己祖国的政局。在1921年底到1923年初，因为不合作运动的狂澜已越来越猛烈，所以当时的印度政治形势相当严峻，除了甘地以外，印度国大党的领导人差不多都已被捕，有3万名政治犯入狱。作为关心祖国前途的印度子民，泰戈尔思绪万千，于是将自己心中的想法，通过一个象征性的戏剧《摩克多塔拉》戏剧性地表达出来。
该剧创作于1922年1月，作品可以说是对甘地的个人品质和他所领导的非暴力运动的赞颂。剧情是如此展开的：摩克多塔拉瀑布（意为“自由的瀑布”）给西布特拉伊的人民带来了富裕。巫多尔古特国王为了自己控制这使人们富裕的水源，花25年修筑起水坝，妄想截住水流，完全不顾失去水源后人民的生活。王太子同情人们，决心使自由的瀑布重新奔腾而下，于是他想方设法摧毁了水坝，而他自己则被浪涛卷去，献出了自己的生命。
在这部剧作中，泰戈尔塑造了一个具有超凡人格的修道士——塔南乔耶的形象，他是甘地的化身；面对暴力，既勇敢无畏，又不主张以暴力抵抗；面对民众，既激励他们，又不让他们一味盲目地依附自己。这个人物早在泰戈尔1909年出版的戏剧《赎罪》中就曾出现过，并且连台词都未更改，可见作者对他的喜爱。
《摩克多塔拉》的背景是机器和强权的威力。剧中人物众多，有暴君和献媚者，也有理想主义者和伪君子，更有朴实而又机智、幽默的无名百姓。舞台上来来往往的这些角色，使我们从中也看到生活多姿多彩的真实，同时也令我们思考一个问题——自由精神与强权、机器的冲突。
这部剧结构单纯，线索单一，没有过多的枝蔓。不过《摩克多塔拉》只是由诗人在朋友集会上朗读过，而未能演出，因为就在那一年的3月，泰戈尔获悉甘地被捕。并被判处6年监禁。于是演出的筹备工作即告中断。
1922年2月，泰戈尔在桑地尼克坦的和平之院举办了纪念莫里哀诞辰300周年的活动；7月，他又担任了在加尔各答举行的纪念雪莱诞辰100周年大会的主席。这年的8月和9月，他的一部新作——音乐剧《雨季节》和一部早期作品的修改本——音乐剧《秋节》在加尔各答的舞台上演出。这两部音乐剧是融诗歌、戏剧、音乐和舞蹈特点于一体的作品。
它们歌咏了季节的变换以及欢庆的人们，其中弥漫着纯朴的感情和自由的气息。
1922年的9月，泰戈尔前往印度和南印度，做了漫长的旅行。一路上他在孟买、马德拉斯及其他城市停留，最后抵达了锡兰。每个地方都热烈地欢迎他的到来，那前来听他演讲的人们如潮水涌来，归途中，他专程来到位于阿默达巴德的甘地建立的“坚持真理运动院”。圣雄甘地那时正被关于狱中。泰戈尔给运动院的居民和学生们作了演讲，细致地阐释了甘地的思想以及他牺牲精神的真实意义。泰戈尔的行动和言辞都表明了他对甘地深刻的理解和支持。
回到和平之乡休息了大约两个月之后，泰戈尔又启程到北印度和西印度去旅行。在西印度他还去采访了甘地的诞生之地，并于1923年的4月返回桑地尼克坦这个和平之乡。之后，为了避开酷暑，他又来到了位于阿萨姆山区的西隆。在这宁静凉爽的自然环境中，泰戈尔创作了又一优秀剧作——《红夹竹桃》。
《红夹竹桃》所叙述的故事发生在雅克夏城，在那里，国王在一道有孔眼的屏风后面统治着全城。人民在金矿中做苦工，而国王占有了金子，并且还借助警察和宗教奴役着公众。国民们就在这样的强权辖治之下一年又一年延续着贫穷悲惨的生活。
这时，一位名叫南狄妮的美丽姑娘来到了雅克夏城，她就像一道“震人心弦的光”使城里的一切事情都突然有了改变。没有人知道她是谁，也没有人晓得她从哪里来。她“不但有美，也有令人恐惧的魅力”。她的魅力使人人为之倾倒。南迪妮几乎吸引了雅克夏城的所有人，无论是埋头于书堆中的教授，还是开采金矿的工人，抑或人性尽失的副总督，都对她着迷。南迪妮不明白为什么学者不关心人民生活的痛苦，于是她向一个敢于抨击君王的青年蓝震请教，两人的友谊后来发展成爱情。因为她的双臂和颈上都有用红夹竹桃结成的花环，蓝震就管她叫“红夹竹桃”。
为了斥责国王，并使他改变统治方式，南迪妮觐见了国王。屏风后的国王也被南迪妮迷住了。南迪妮讲出了与蓝震的爱情，愤怒的国王想中止会见。正在这时，工人们来到王宫门口，以诗歌形式倾诉了他们悲惨的生活。这场运动的领导人，正直勇敢的蓝震在与国王格斗后重伤而牺牲。
蓝震的死使国王意识到自己杀害了青春，因而内心发生了剧变，他折断圣旗杆，扯碎旗帜，不顾卫队的倒戈，请求南迪妮让他去死。
《红夹竹桃》这部剧作的内容比较繁杂，思想也比较令人费解。这与诗人创作中采用的现实主义及寓言式手法相关，而且剧中许多辩论和神秘主义相融合，使之具有象征意义的内涵。有的评论家认为南迪妮所代表的是生活中的自由精神，而作者本人则对该剧的意义做过如下的阐释：南迪妮代表生命的感触，她是生命欢乐的化身，而蓝震则象征着工作欢乐，两者的结合将爱的精神具体化了。结合中的爱，爱中的结合，这种和谐使不和谐的贪婪在它面前，如同被符咒镇住一样而崩塌了。
1924年4月，泰戈尔接受了当时中国大学演讲协会会长梁启超先生的邀请，前往中国访问。中印两国一直是友好的邻邦，1000年以前佛教就是从印度传入中国的，而且两国都有着古老的文明，都是世界文明古国，东方文明的发祥地。泰戈尔此行，意在恢复长久以来中断的中印两国古老文化传统的交流。他的愿望实现了。离开中国后，泰戈尔从日本取道回到印度。在日本逗留的六个星期中，泰戈尔做了几次演讲。7月，他返回了祖国。
两个月以后，他再次启程，踏上了前往南美洲的旅程。他应秘鲁共和国的邀请，前去参加秘鲁独立100周年纪念大会。初秋时节，泰戈尔开始了他横渡大西洋的行程。海上旅行时他创作了不少诗歌和散文，作品无一不表露出他那颗依然年轻的诗心。当船航行到南美的阿根廷附近海面时，泰戈尔突然病倒，只得在布宜诺斯艾利斯登陆，经过检查之后，医生建议他好好休养一段时间。举目无亲的泰戈尔，幸运地遇到了气质美好、热情聪敏的维卡多丽娅·奥坎鲍，并得到了她真诚、周到的照顾。
虽然因为健康的缘故，他不得不取消了对秘鲁进行访问的安排，但是住在风景幽雅宜人的普拉特河畔圣依丝德洛的一座别墅中，接受女主人盛情而又无微不至的关照，令他十分感动。在充满阳光和温馨的关怀中，诗人的创作灵感再次显现。这段时间里，他创作了许多明朗、柔美的抒情诗，第二年结集为《阴暗的旋律》出版。在印度的古典音乐中，所谓阴暗的旋律，是黄昏中演奏的一种优美曲调。泰戈尔以诗的形式这样描述与维卡多丽娅一起度过的那些日子：
女人，你曾用美使我漂泊的日子甜柔，
也曾用纯朴的恩慈接受我到你近边，
就像那不相识的星星用微笑欢迎了我，
当我在凉台上独立凝望着南方夜晚的时候。
从上面传来了一个声音：“我们认得你，
因为你像我们的从无限的黑暗里来的客人，光明的客人。”
在这个伟大的声音中你还向我呼唤：“我认得你。”
即使我听不懂你的语言，女人，我却曾在音乐中悟出——
“在这世上你永远是我们的客人，诗人，爱的客人。”
16年以后，在泰戈尔临近死神门前之时，他依然怀念这段难忘的生活经历，并且在他生命最后的日子里创作的一些诗歌中，追忆美好的往事和往昔的幸福。其中有一首即以女主人送给他的躺椅为题材，诗的第一节如下：
日光炎灼，
这个孤寂的中午。
我望着这张空椅，
在那上面找不到一丝慰安的痕迹。
在它的心中
塞满了绝望的言词
仿佛要在哀恸中说出。
空虚的声音
充满了慈怜
那最深的意义是把握不到的。
1924年的1月4日，泰戈尔怀着遗憾的心情告别了布宜诺斯艾利斯和热情的女主人，经过意大利的热那亚，从威尼斯返回了印度。
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